Novo mecanismo para reação de evolução de oxigênio em dupla

10 de agosto de 2023

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por Liu Jia, Academia Chinesa de Ciências

Catalisadores de cluster atomicamente precisos preenchem a lacuna entre a catálise homogênea e heterogênea, facilitando a elucidação abrangente das relações estrutura-atividade em processos catalíticos. No entanto, os efeitos sinérgicos entre sítios ativos não únicos em nanopartículas metálicas são pouco explorados.

Em um estudo publicado na Nature Communications, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Sun Xiaoyan do Instituto Qingdao de Bioenergia e Tecnologia de Bioprocessos (QIBEBT) da Academia Chinesa de Ciências (CAS) forneceu insights mecanísticos essenciais sobre o papel do acoplamento de oxigênio entre dois locais ativos durante a reação de evolução de oxigênio (REA).

No mecanismo REA convencional realizado em um único sítio ativo, o desempenho eletroquímico depende severamente da relação de escala entre as energias de adsorção dos intermediários oxigenados. Portanto, o gargalo do sobrepotencial teórico mais baixo de 0,37 V é difícil de superar.

Inspirada no mecanismo de rede de oxigênio, a equipe de pesquisa investigou sistematicamente a viabilidade do mecanismo de acoplamento *O-*O (OCM) para melhorar o desempenho por meio da teoria funcional de densidade de alto rendimento (DFT) usando grafeno dopado com N suportado por átomo duplo como um catalisador modelo, que pode desviar-se da relação de escala do mecanismo convencional e, consequentemente, romper o gargalo de 0,37 V.

"As descobertas não apenas fornecem insights fundamentais sobre o sítio ativo não único dos catalisadores de cluster para melhorar o desempenho da reação, mas também ajudam a fornecer diretrizes teóricas para o projeto racional de outros catalisadores de reação eletroquímica além dos REA", disse o Prof.

A equipe de pesquisa obteve ainda sucesso com eficiência e precisão na previsão de catalisadores homonucleares de átomos duplos de alto desempenho por meio de descritores de atividade projetados racionalmente. A equipe também ilustrou as condições para a incidência de OCM, bem como o desempenho de REA do método de potencial constante.

"Esta é a primeira vez que DFT de alto rendimento foi empregado para fornecer informações e compreensão do OCM não convencional", disse o Prof. Ding Yuxiao, outro autor correspondente deste estudo. "Além disso, um método computacional mais sofisticado permite previsões mais próximas das condições eletroquímicas reais."

Mais Informações: Cong Fang et al, Sinergia de catalisadores de átomos duplos desviou-se da relação de escala para reação de evolução de oxigênio, Nature Communications (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-40177-1

Informações do diário:Comunicações da Natureza

Fornecido pela Academia Chinesa de Ciências