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Fônons quirais em quartzo sondados por X

Jun 29, 2023

Nature volume 618, páginas 946–950 (2023)Cite este artigo

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O conceito de quiralidade é de grande relevância na natureza, desde moléculas quirais como o açúcar até transformações de paridade na física de partículas. Na física da matéria condensada, estudos recentes demonstraram férmions quirais e sua relevância em fenômenos emergentes intimamente relacionados à topologia . A verificação experimental de fônons quirais (bósons) continua desafiadora, apesar de seu forte impacto esperado nas propriedades físicas fundamentais . Aqui mostramos a prova experimental de fônons quirais usando espalhamento inelástico ressonante de raios X com raios X circularmente polarizados. Utilizando o material quiral prototípico quartzo, demonstramos que os raios X polarizados circularmente, que são intrinsecamente quirais, acoplam-se a fônons quirais em posições específicas no espaço recíproco, permitindo-nos determinar a dispersão quiral dos modos da rede. Nossa prova experimental de fônons quirais demonstra um novo grau de liberdade na matéria condensada que é de fundamental importância e abre a porta para a exploração de novos fenômenos emergentes baseados em bósons quirais.

As quasipartículas em sólidos governam fundamentalmente muitas propriedades físicas, e sua simetria é de importância central. Quasipartículas quirais são de particular interesse. Por exemplo, férmions quirais emergem em nós degenerados em semimetais de Weyl e cristais quirais . Seus caracteres quirais são manifestados diretamente por uma anomalia quiral e levam a propriedades topológicas enriquecidas, incluindo fotoexcitação seletiva por luz circularmente polarizada, fotocorrente quiral e transporte. A presença de bósons quirais, como fônons4,5,6,10,11,12,13,14,15,16,17 e magnons6,18,19,20, também tem sido amplamente debatida.

Os fônons quirais são modos vibracionais de sólidos nos quais os átomos têm um movimento rotacional perpendicular à sua propagação com uma polarização circular associada e momento angular. Como resultado de seu momento angular, os fônons quirais podem transportar momentos magnéticos orbitais, possibilitando um efeito fonomagnético análogo ao efeito optomagnético de outras rotações atômicas helicoidais . Correspondentemente, os fônons podem criar um campo magnético efetivo, que foi invocado para explicar a observação de magnons excitados e permite sua excitação através da transferência ultrarrápida de momento angular de um sistema de spin . Enquanto um campo magnético fonônico tem sido discutido até agora principalmente no ponto Γ, os fônons quirais surgem naturalmente em materiais não centrossimétricos longe do centro da zona e são baseados em uma simetria fundamentalmente diferente.

A observação experimental da quiralidade dos fônons provou ser um desafio. Se as rotações atômicas estiverem confinadas em um plano contendo a direção de propagação do fônon (fônons circulares), o modo não pode possuir um caráter quiral (a informação suplementar tem considerações de simetria) como ocorre para fônons não propagadores em Γ e outros pontos de alta simetria. Portanto, resultados baseados em técnicas de sonda óptica, como espectroscopia quiróptica e espalhamento Raman polarizado circularmente, são insuficientes para identificar a presença de fônons quirais devido ao grande comprimento de onda dos fótons ópticos, restringindo a exploração muito próxima do ponto Γ. A primeira afirmação de observação de um fônon quiral foi feita nos pontos de alta simetria de um dichalcogeneto de metal de transição monocamada5, embora tenha sido argumentado que é inconsistente com os argumentos de simetria6. Assim, é fortemente necessário estabelecer um método experimental que verifique diretamente o caráter quiral dos fônons.

Neste trabalho, demonstramos fônons quirais em um material quiral em pontos de momento geral na zona de Brillouin. Nós investigamos a quiralidade dos fônons usando espalhamento inelástico ressonante de raios X (RIXS) com raios X circularmente polarizados. Nossa estratégia baseia-se no fato de que os raios X polarizados circularmente são quirais e é inspirada no uso de espalhamento elástico ressonante de raios X para sondar a quiralidade de uma rede estática usando raios X polarizados circularmente em reflexões proibidas no eixo do parafuso . Usando RIXS, fótons quirais polarizados circularmente podem se acoplar a modos de fônons quirais dinâmicos transferindo momento angular, e o processo pode ocorrer em pontos de momento geral no espaço recíproco. Nossa análise teórica mostra que o dicroísmo circular observado em RIXS é causado pelos orbitais dos átomos ressonantes que se alinham de forma quiral determinada pela estrutura cristalina quiral; calculamos o momento angular dos fônons no ponto Q correspondente usando a teoria do funcional de densidade (DFT).

to the final state |f> with m phonon modes can be evaluated to lowest order in α using the ultrashort core-hole lifetime expansion27. Introducing the circular polarization basis \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\bf{c}}}\), where a fully left circularly polarized photon corresponds to \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{L}}}=\left({\rm{1,0}}\right)\) and a right one to \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{R}}}=\left({\rm{0,1}}\right)\), the RIXS amplitude becomes (Supplementary Information)/p>