Ativação de peroximonossulfato usando um catalisador ZnFe2O4 altamente eficiente e estável para degradação de tetraciclina

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 13932 (2023) Citar este artigo

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A tetraciclina (TC) é um antibiótico amplamente utilizado que afeta negativamente os ecossistemas e, portanto, deve ser removido do meio ambiente. Devido à sua forte capacidade de oxidar poluentes, incluindo antibióticos, e à seletividade para estes poluentes, um método de oxidação melhorado baseado em radicais sulfato (SO4·−) ganhou considerável interesse. Neste estudo, uma nova técnica para remoção de TC foi desenvolvida ativando peroximonossulfato (PMS) usando um catalisador ZnFe2O4. Utilizando o método de co-precipitação, um catalisador ZnFe2O4 foi preparado por dopagem de zinco em materiais à base de ferro, o que aumentou o ciclo redox, enquanto o PMS estava ativo e facilitou a produção de radicais livres. De acordo com os resultados da espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica, um catalisador ZnFe2O4 pode ativar PMS e gerar SO4·−, HO·, O2·− e 1O2 para eliminar TC. Esta pesquisa oferece um novo método para a criação de catalisadores heterogêneos altamente eficazes que podem ativar a TPM e destruir antibióticos. O estudo propõe as seguintes vias de degradação: hidroxilação e abertura de anel de TC com base nos produtos identificados por cromatografia líquida de ultra-desempenho-espectrometria de massa. Estes resultados ilustraram que o catalisador ZnFe2O4 preparado removeu eficazmente o TC e exibiu excelente desempenho catalítico.

Recentemente, devido ao rápido desenvolvimento da indústria, cada vez mais poluentes antibióticos são lançados no corpo d'água, resultando em poluição cada vez mais grave da água. A tetraciclina (TC) é um antibiótico amplamente utilizado na pecuária médica e1. No entanto, uma quantidade significativa de CT é liberada no meio ambiente e não é absorvida por humanos ou animais, resultando em aumento da resistência microbiana e impactos prejudiciais ao sistema ecológico2,3. Níveis de CT tão elevados quanto 20 mg/L foram relatados em águas residuais da aquicultura e, recentemente, o CT foi detectado em água potável4,5. Portanto, métodos eficazes para a remoção de TC de soluções aquosas tornaram-se uma questão de preocupação urgente.

Nos últimos anos, os antibióticos foram removidos da água usando vários métodos, como adsorção, biodegradação6, fotodegradação7,8 e processos de oxidação avançados (POAs)9. Os métodos convencionais, como adsorção e processos de membrana, muitas vezes apresentam algumas limitações, incluindo produção de poluentes secundários, alto custo e processo tedioso. O uso de AOPs, nos quais grandes moléculas orgânicas são convertidas em pequenos compostos de moléculas orgânicas e até mesmo H2O e CO2, é o método mais eficaz para remoção de TC10,11. O processo de oxidação avançado baseado na ativação de peroximonossulfato (PMS) emergiu como um dos mais tecnologias promissoras para remediação com antibióticos.

SO4·− tem maior potencial de oxidação, maior duração e faixa de pH mais ampla em comparação com HO· produzido pela reação de Fenton12. Geralmente, persulfatos como PMS ou peroxidissulfato (PDS) são usados ​​para produzir SO4·–13,14,15. O PMS com estrutura assimétrica apresenta um desempenho de oxidação mais forte do que o PDS com estrutura simétrica sólida . Portanto, o PMS é amplamente utilizado em POA à base de sulfato radical, que normalmente são facilitados pelo uso de catalisadores contendo metais (Co, Fe, Cu e Mn) . No entanto, ainda são necessários catalisadores heterogêneos altamente eficazes, confiáveis ​​e recicláveis ​​para aplicações práticas. O catalisador heterogêneo é preferido como ativador PMS em comparação ao catalisador homogêneo devido à facilidade de recuperação do catalisador, liberação mínima de poluente secundário e potencial para operar sob tais condições extremas (alta pressão e alta temperatura).

Entre os catalisadores à base de metais de transição, os catalisadores à base de Fe são frequentemente utilizados para desencadear PMS devido à sua alta eficácia, segurança, não toxicidade e baixo preço. Os catalisadores à base de Fe que podem ativar o PMS para quebrar poluentes orgânicos incluem Fe3O4 magnético, α-Fe2O3, γ-Fe2O3 e δ-FeOOH23. Embora Fe2+ e Fe0 de baixa valência sejam facilmente oxidados, o ciclo lento de Fe2+/Fe3+ resulta em baixa eficiência de ativação de PMS24. Portanto, para eliminar estes efeitos negativos, foram propostos catalisadores de óxido bimetálico como substitutos para melhorar a atividade catalítica e a estabilidade. No passado, houve muitos estudos sobre a degradação de poluentes orgânicos por persulfato usando óxidos bimetálicos Fe-Mn, Fe-CO como catalisadores , mas a lixiviação de íons CO e Mn causará poluição secundária ao meio ambiente, portanto , este estudo concentrou-se em catalisadores de óxido bimetálico Fe-Zn livres de poluição ambiental.